La historia se centra en Issei Hyoudou, que en su primera cita es asesinado por su novia Yuuma (quien en realidad es un angel caido), por poseer un sacred gear, pero resucitado como un miembro del clan Gremory, una familia de demonios e Issei deberá servir a Rias Gremory, la lider del clan, quien resulta ser la Idol de la escuela.
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Issei Hyōdō (兵藤 一誠（ひょうどう いっせい）)
Academia Kuō, Estudiante de Segundo Año
Rango: Demonio de Clase Media, anteriormente de Clase Baja
Pieza: Peón
Procedencia: Dragón Humanoide, anteriormente Humano (a partir del Vol. 12)
Es un pervertido, tiene la costumbre de fantasear, y es bien conocido por ser espeluznante en la academia, pero también es muy trabajador. Su primera novia lo mata de repente, pero Rias lo salva y lo trae de vuelta a la vida como un demonio de su propio clan, haciendo de él un miembro del Club de Investigación de lo Oculto. Su rango es Peón y es un Demonio de Clase Baja, pero en su brazo izquierdo se halla uno de las más poderosos Sacred Gear, el Boosted Gear. Trabaja duro día y noche por el bien de su maestra y así convertirse en Rey de su propio Harem.
Rias Gremory (リアス・グレモリー)
Academia Kuō, Estudiante de Tercer Año
Rango: Demonio de Clase Alta
Pieza: Rey
Procedencia: Demonio Puro
Es la idol de la academia, maestra de Issei, y una mujer admirada por todos. Su verdadera identidad es la Princesa del Cabello Carmesí de la Ruina, es la heredera de una de las familias más famosas y de más alto rango entre los demonios, los Gremory. Ella está matriculada como estudiante de intercambio, pero la verdad es que tiene el poder en la academia, y actúa como la presidenta del Club de Investigación de lo Oculto, que se compone de los demonios bajo su mando. Su rango es el Rey. Ella es una heroína invencible que vio el sueño de poder de Issei y se interesó en él. Se enamora de Issei después de que la salva de su boda arreglada. Planea, por insistencia de su madre, hacer un Harem para Issei.
Akeno Himejima (姫島 朱乃（ひめじま あけの）)
Academia Kuō, Estudiante de Tercer Año
Rango: Demonio de Clase Media, anteriormente de Clase Baja
Pieza: Reina
Procedencia: Humano-Ángel Caído
Akeno es la segundo al mando en el clan Gremory, conocida como la Sacerdotisa del Trueno. Es vicepresidente del Club de Investigación de lo Oculto, y su rango es la Reina. Es una hermosa chica que ocupa el segundo lugar en popularidad después de Rias. Normalmente, ella es muy agradable y, a menudo dice "vaya, vaya". Está rodeada de un aura de misterio y una vez que ella entra en batalla se revela su lado sádico.
Nació por el fruto de la relación entre una humana, su madre, y un ángel caído, su padre. Después de la muerte de su madre, ella se convirtió en la sirvienta de Rias. Ella es lo suficientemente cercana a Rias como para llamarla por su nombre en privado, pero en presencia de otro la sigue llamando Buchō (presidenta). Ella se resistía a usar el poder de la luz, heredado de su padre, pero comienza a usarlo después de ser convencida por Issei. Se enamora de él después de que le dice que no importa si tiene una parte de los genes de los ángeles caídos.
Asia Argento (アーシア・アルジェント)
Academia Kuō, Estudiante de Segundo Año
Rango: Demonio de Clase Baja
Pieza: Alfil
Procedencia: Humano
Asia es una hermosa hermana que Issei conoció en la ciudad. Es una chica de corazón dulce y bondadoso que posee un Sacred Gear, el Twilight Healing, en su cuerpo que es capaz de curar las heridas de los seres humanos, los ángeles, los ángeles caídos y de los demonios por igual.
Una vez, ella estaba bajo el comando de uno de los ángeles caídos que se oponían a los demonios, pero después de cierto giro de los acontecimientos se convierte en un demonio bajo el control de Rias y se transfiere a la clase de Issei. Su rango entre los subordinados de Rias es Alfil. Cuando Issei la salvó, ella se enamoró de él, y, finalmente, con las intervenciones de Rias, su líder, se trasladó a vivir en la residencia Hyōdō.
Academia Kuō, Estudiante de Primer Año
Rango: Demonio Clase Baja
Pieza: Torre
Procedencia: Nekomata
Una chica que es un grado menor de Issei, ella es la mascota de la escuela debido a su linda apariencia loli. Siendo la Torre de Rias, que se jacta de la fuerza física extrema, así como de su defensas. No es el tipo hablador y es la única en el grupo que no se lleva bien con Issei, cuando abre la boca por lo general, es para insultarlo y reprocharlo con respecto a su debilidad y a su naturaleza pervertida. Ella es casi siempre vista comiendo algo (por lo general yōkan) cuando no está en acción.
Estudiante de 10mo grado. Ella iba a ser ejecutada después de que su hermana, Kuroka, asesinara a su propio maestro. Lucifer la protegió y la dejó bajo el cuidado de su hermana, convirtiendo en la sirviente de Rias. Ella se rehúsa a usar el Senjutsu porque no quería volverse como su hermana. Ella comienza a usar su poder después de que Issei la ayudo a superar sus propios miedos. Se enamoró de él después de que este la salvara de su hermana y desde ese punto siempre se sienta en su regazo cuando ve la oportunidad.
Yūto Kiba (木場 祐斗（きば ゆうと）)
Academia Kuō, Estudiante de Segundo Año
Rango: Demonio de Clase Media, anteriormente de Clase Baja
Pieza: Caballo
Procedencia: Humano
Kiba es un espadachín, y su rango en el Club de Investigación de lo Oculto es el Caballo. Se hace llamar el mejor amigo de Issei, ya que él tiene buena apariencia, es inteligente, y tiene una personalidad muy agradable, es objeto de admiración para todas los estudiantes de sexo femenino, lo que hace que Issei lo vea como un enemigo.
Él fue víctima del Proyecto: Espada Sagrada, donde fue el único sobreviviente. Se convirtió en el sirviente de Rias cuando fue salvado de la muerte, pero juro vengarse de aquellos que lo trataron como un sujeto de prueba y dispusieron de sus amigos. Él también mantiene un gran odio hacia la espada sagrada Excalibur.
Zenovia (ゼノヴィア)
Academia Kuō, Estudiante de Segundo Año
Rango: Demonio Clase Baja
Pieza: Caballo
Procedencia: Humano
Ella es una poseedora de Espadas Sagradas, ella fue enviada desde la iglesia junto con Irina a destruir o recuperar las espadas robadas de Excalibur. Después de que ella descubrió que el Dios de la biblia había muerto hace mucho tiempo, ella decide unirse al Club de Investigación de lo Oculto como una sirvienta de Rias. Ella intenta seducir a Issei en cualquier oportunidad que tenga ya que ella desea tener hijos fuertes. Solo habla cuando es necesario y prefiere no involucrarse en problemas que no le conciernen.
Gasper Vladi (ギャスパー・ヴラディ)
Academia Kuō, Estudiante de Primer Año
Rango: Demonio Clase Baja
Pieza: Alfil
Procedencia: Humano-Vampiro (Dhampiro)
Un mitad vampiro travestí que tiene la habilidad de detener el tiempo de lo que él ve, aparte de sus poderes vampiro que incluyen controlar murciélagos y controlar sombras, pero él no puede controlarlos completamente pero puede mejorar un poco si bebe la sangre de Issei. Él es sellado por Rias por una orden de sus superiores hasta que ella hubiera crecido lo suficiente para poder controlarlo.
Rossweisse (ロスヴァイセ)
Academia Kuō, Profesora
Rango: Demonio Clase Baja
Pieza: Torre
Procedencia: Valquiria
Inicialmente era guardaespaldas de Odín, pero después de la batalla con Loki y Fenrir, Odín la deja en el pueblo de Issei. Entonces ella es persuadida por Rias para que se convierta en su sirvienta. Ella reside en la Academia Kuō como una profesora.
Ravel Phenex (レイヴェル・フェニックス)
Academia Kuō, Estudiante de Primer Año
Rango: Demonio (su clase se desconoce)
Pieza: Alfil (libre)
Procedencia: Demonio Puro
Inicialmente era Alfil de su hermano Riser, pero después de la abrumadora derrota de éste a manos de Issei, empieza a enamorarse de él (aunque de una manera Tsundere), se transfiere a la Academia Kuō y se muda a la residencia Hyōdō solo para poder pasar más tiempo con él. Se le rompe el corazón al enterarse de la "muerte" de Issei, pero queda aliviada tras su regreso. Ella se une oficialmente al Harem en el Volumen 12.
Irina Shidō (紫藤 イリナ（しどう イリナ）)
Academia Kuō, Estudiante de Segundo Año
Rango: Ángel
Carta: As de Espadas (Brave Saint de Michael)
Procedencia: Humana
Ella es la compañera de Zenovia y también es la amiga de la infancia de Issei. Después de enterarse que el Dios de la biblia estaba muerto, ella siguió con sus enseñanzas y está bajo la orden directa de Michael. Ella también está enamorada de Issei y estaba conmocionada al enterarse de que él se había convertido en demonio, a pesar de este hecho ellos siguen siendo amigos. También esta enamorada de Issei y desea tener hijos con él, para engrosar las filas del Cielo.
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